中國科學(xué)院(CAS)大連化學(xué)物理研究所(DICP)肖建平教授課題組及其合作者合成了單原子鉛合金Cu催化劑(Pb1Cu)，該催化劑具有高電化學(xué) CO2還原反應(yīng) (CO2RR) 的活性，具有 96% 的甲酸選擇性和在 100 mA cm-2下長達(dá) 180 小時的穩(wěn)定性。
這項研究于 9 月 16 日發(fā)表在《自然納米技術(shù)》上。
研究人員報告了 CO2還原為甲酸鹽的多路徑，即通過 COOH* 和 HCOO* 中間體的反應(yīng)路徑。反應(yīng)相圖是基于“能量全局優(yōu)化”方法構(gòu)建的，描述了 CO2RR 形成甲酸鹽的活性趨勢。由于考慮了多徑，得到了雙峰活動趨勢。
他們發(fā)現(xiàn)，Cu 更喜歡 COOH* 路徑，導(dǎo)致產(chǎn)生碳?xì)浠衔锖秃趸衔?，它們對特定產(chǎn)品的選擇性和活性有限。然而，Pb1Cu 更喜歡 HCOO* 路徑。Pb1Cu 中的最佳 HCOO* 結(jié)合能顯示出高活性或選擇性通過 CO2RR進(jìn)行甲酸化。實驗和理論活動趨勢之間的一致性證實了多路徑機(jī)制的可靠性。
Pb1Cu 臺階表面上的 Cu 位點(diǎn)，而不是單原子 Pb 位點(diǎn)，顯示出最高的 CO2RR 活性，以專門生產(chǎn)甲酸鹽。具有計算出的電化學(xué)勢壘的自由能圖也證實了甲酸鹽的選擇性。
“‘雙峰’描述了更準(zhǔn)確的 CO2RR活性趨勢，為催化劑設(shè)計提供了重要見解，”肖教授說。
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